近期，南京大学现代工程与应用科研学院胡伟教授、陆延青教授团队在基于复杂结构实现多自由度光场操控方面取得研究进展。跨尺度操控蓝相介晶层级结构的手性、晶格常数、晶格方位角实现了对光的自旋（圆偏振）、波长/频率、几何相位等自由度的选择与调制，为多自由度正交的光场调控给予了新范式。相关成果以“Soft mesocrystal enabled multi-degree light modulation”为题在线发表于《激光与光子学评论》上( Laser Photonics Rev. 2301283, 2024 )。

研究背景

当前，自动驾驶、超算、光通信和虚拟/增强现实等关键领域对大容量信息处理的需求日趋攀升。光因其多自由度、大规模并行处理、能耗低等优点而被视为新一代的信息载体。其发挥优势的前提是实现精准、正交的多自由度光场调控，这对光与物质相互作用提出了挑战。顺利获得剪裁超表面亚波长谐振单元的几何特征可实现对电磁波振幅、相位、偏振和频率等自由度的独立控制，但是其受限于功能静态，无法实现对光场各自由度的动态正交调控。液晶因其电光特性被广泛用于显示和通讯领域；另一方面，液晶作为优异的组装基元，可构筑成多样化的缺陷型、阻挫型和拓扑型结构，带来丰富的光与物质相互作用形式。蓝相液晶呈现由棒状液晶分子聚集成的双螺旋扭曲棱柱（DTC）进一步组装而成的多层级结构，其跨尺度结构特征和外场可调谐性使其成为一种典型的软介晶材料。蓝相液晶层级结构特征与光的不同自由度之间的具体关联尚有待厘清。熵致组装导致的晶畴随机取向严重降低了布拉格反射效率。近期研究人员尝试顺利获得各种物理场抑制随机成核来优化晶畴品质，然而蓝相液晶的组装动力学尚未彻底搞清。这两方面严重限制了蓝相软介晶在多自由度光场调控中应用潜力的发挥。

针对上述挑战，研究团队将光控取向与电场-热场联合调控相结合，实现了反射带落在全可见光范围的大面积单畴蓝相液晶制备。仿真与实验两方面建立了DTC手性h、晶格常数p、晶格方位角φ与光的自旋σ、波长λ和几何相位Φ之间的映射关系（图1）。并顺利获得光控图案化取向预设晶格方位角，实现软介晶取向的人工编辑，展示了全向光自旋-轨道耦合及多通道彩色全息。

图1.基于蓝相介晶的多自由度光场调控示意图

蓝相单畴制备

团队整合光控取向与多元外场联合调控实现了反射带覆盖全可见光范围的大面积单畴蓝相液晶制备。图2a展示了均一取向条件下蓝相液晶的相变行为。以-0.3℃ min^-1从各向同性态（液态）冷却到BP I相和BP II相时，液晶分别自组装形成单畴的BP I₍₁₁₀₎和BP II₍₁₀₀₎。经过BP II-BP I相变，液晶分子剧烈重定向导致多畴BP I（图2a中网格线所示区域）的出现。图2b显示在540 nm和397 nm处有透射谷，Kossel分析进一步证实它们分别对应BP I₍₁₁₀₎和BP I₍₂₀₀₎。正是这种重组装导致的多畴化严重制约了大尺寸介晶单畴的生成。团队提出了研讨电场（30 V μm^-1，1 kHz）诱导多畴向单畴转变的策略，成功解决了这一难题。如图2c所示，施加饱和电场将多畴态驱动至垂直态并维持60秒，同时，介电加热效应使体系温度升至31.0 ℃(略低于BP II-BP I相变点31.3℃)。移除电场后，在电场定向和表面锚定的协同作用下，液晶即迅速重组装形成单畴BP I₍₁₁₀₎，很容易即可实现平方厘米尺寸的单畴。高品质单畴带来窄带的Bragg反射在CIE1931色度图标出不同结构对映的色度坐标均位于边缘（图2d）,最大三角比sRGB的色域空间大了65%。

图2.单畴蓝相液晶生长。a）均一取向下蓝相液晶的相图。b）单畴BP II相转变形成多畴BP I。c）温度和反射率随施加电场的变化曲线。黑色虚线为BP II-BP I相变温度。d）不同蓝相液晶反射带对应的色度坐标。比例尺均为200 μm。

构效映射关系

蓝相单畴的精准制备为进一步探索其构效映射关系给予了基础。团队基于DTC模型（图3a）和时域有限差分方法进行了模拟分析。图3b中的黑线/红线分别显示了左手/右手手性h蓝相介晶的Bragg反射模拟数据，呈现出显著的自旋σ选择特性。实验与模拟完全吻合，当σ与h手性一致/不一致时，得到最大/最小反射率。图3c显示了实测与模拟的反射光谱，基本一致，λ的微小偏差由理想模型和实际材料参数间的微小折射率不匹配造成。因λ由p决定，蓝相介晶呈现独特全向自旋选择性滤波效果。随入射角θ改变，入射光中匹配布拉格定律的λ被选择性反射（图3d）。进一步研究表明，圆偏振匹配的反射光被加载上了几何相位Φ，其与晶格方位角φ具有二倍关系：Φ = ±2φ，符号由σ决定（图3e）。至此，建立了蓝相介晶多个结构特征{h, p, φ}与光的自由度{σ, λ, Φ}的直接映射关系,独立操控不同层级结构即可实现多个自由度的正交调制，这为多自由度光场调控给予了一个简便的平台。

图3 光子的自由度和蓝相介晶层级结构特征的映射关系。a）BP II液晶指向矢分布示意图。b）光的自旋σ与DTC的手性映射。c）模拟和实测的反射光谱。d）波长λ对入射角θ的依赖性。e）几何相位Φ对晶格φ的方位角的依赖性。σ= +1/-1分别表示左/右旋圆偏振。

应用实例

为了验证该多自由度光场调控平台，团队将Dammann q-plate（DQP）编码为蓝相晶格方位角（图4a）。偏光显微镜下方位不陆续在导致的网格边界与预设相位完全匹配，验证了蓝相介晶图案化的可行性（图4b）。尖锐的反射峰再次验证介晶内部晶格取向的均匀性。样品选择反射特定圆偏振、波长并加载上预设的几何相位生成光涡旋阵列（图4c）。DTC的三维结构特性使得该体系具有全方位的σ-λ选择性Φ编码。如图4d所示，对q = 1/2的q-plate，随着θ的增加，只有与h具有相同手性σ入射光被反射并加载螺旋相位，所产生的光学涡旋逐渐蓝移，但始终保持完美的几何相位加载。这为轨道角动量模式处理给予了一种紧凑、高效、并与波分复用兼容的集成解决方案。团队还进一步利用蓝相介晶生动地展示了多光子自由度编码的动态彩色全息，验证了其在多自由度光场调控方面的潜能。

图4 基于图案化蓝相介晶的多自由度光场调控。a）DQP和q-plate对应的取向以及实验光路。b）RGB DQP的POM图和反射光谱。c）不同波段的光涡旋阵列及拓扑荷检测。d）θ-λ选择的几何相位加载及光涡旋产生。比例尺为200 μm。

结论

该工作基于蓝相软介晶的多层级结构实现了正交的多自由度光场调控。借助于光取向锚定、电场-热场联合调控，实现了蓝相介晶单畴的可控精准构筑；建立了DTC手性、晶格常数、晶格方位角与光自旋、波长、几何相位之间的映射关系，为多自由度光场调控给予了一种全新范式；展示了全向光自旋-轨道耦合及多通道彩色全息。该项工作探索了蓝相介晶在多自由度光场调控中的潜力，有望充分发挥光作为信息载体的多维并行优势，为光计算、光通信和全息显示等领域给予新的设计思路。

致谢

南京大学现代工学院2023届博士陈全明（现为南方科技大学博士后）为论文第一作者，胡伟教授和陆延青教授为共同通讯作者，南京大学现代工学院王馨悦、徐春庭博士、于宏冠、欧阳程、南京大学物理学院褚宏晨研究员和赖耘教授、华东理工大学物理学院郑致刚教授、清华大学化学系梁晓教授对本工作有重要贡献。该研究受国家重点研发计划课题、国家自然科研基金重点项目、江苏省前沿引领项目和中央高校基本科研业务费资助完成。作者特别感谢南京瓦力棋牌瓦力光学科技有限公司（JCOPTIX）、南京宁萃光学科技有限公司（NCLCP）给予的光学元件与液晶材料支持。